成果简介：

商用石墨负极存在与电解液相容性差，不可逆容量较大，循环稳定性能差，大电流充放电性能差等缺点，制约了石墨作为锂电池负极材料的进一步应用，有必要对石墨负极进行改性处理。因此，本项目团队开发一种采水热处理和两步煅烧工艺制备出氮硫双掺杂多孔石墨烯/天然石墨复合材料，并采用与之匹配的固态电解质，规模化制备了异原子掺杂碳基固态动力电池。

为适应产业化需求，减少生产成本，使用较为高效环保的尿素、硫代乙酰胺和抗坏血酸等作为掺杂剂和还原剂，利用一步法水热成功制备出少量氮硫共掺杂石墨烯改性天然石墨复合材料。天然石墨粒子被分散在具有丰富孔结构的 3D 石墨烯结构中，且它的独特结构可以提供超快的电子转移，电解质运输以及稳定的结构。这里制备的 N、S共掺杂石墨烯/石墨作为免导电剂的负极材料用于锂离子电池，大大增强了它的电化学性能。同时为提高固体电解质的离子电导率与电极的界面相容性，采用溶液浇注法制备了不同LAGP-PEO-LiX 体系固体复合电解质，确定了具有最佳综合性能的固体复合电解质的制备工艺并将其应用于全固态电池当中，研究了其电化学性能，为产业化制备提供条件。

为实现产业化制备，项目负责团队探讨了异原子掺杂碳基复合材料作负极的浆料配方和制浆方法。并对与异原子掺杂碳复合负极材料相匹配的电解液体系进行了研究，获取了具有较好安全性和与之匹配性好的电解液体系。在项目执行期内，负责团队与合作企业江苏福瑞士有限公司完成了对异原子掺杂碳基固态动力电池投产运行。

目前，该项目研发出的异原子掺杂碳材料的比容量可达到350mAh/g以上，全固态电池比能量大于180 Wh/kg，循环寿命大于3200次，-20℃放电容量比超过75%。

创新要点：

（1）提出利用有机硫、含杂原子聚合物或通过共价键将N、S等修饰到聚合物上获得前驱物原料，通过高温热解获得新型原位掺杂碳基材料。方法简单、原料丰富，一旦成功产品较容易规模化生产。

（2）以聚合物 PEO 为基体，采用快离子导体、非晶聚合物对固态电解质进行改性，来降低 PEO 基固体聚合物电解质的结晶度，增加离子传输路径，提高锂离子浓度，从而有效的提高聚合物固态电解质的离子电导率和离子迁移数，以及全电池的循环倍率性能等。

（3）提出对锂离子电池电极电解液界面特性进行研究。借此来进一步改善锂离子嵌入脱出性能及循环稳定性，以达到提升锂离子电池比容量及循环稳定性目的。

应用前景：

随着动力电池产业的发展，碳材料锂离子动力电池在稳定性方面的巨大优势，使其受到国内外产业界和学术界高度重视。然而，异种原子掺杂碳材料固态锂离子动力电池的产品仍然处于研发状态，相比于国外，国内在前期研发方面相对突出。本项目的实施，可以优先占领该领域的制高点，在国内外势必产生很大的竞争优势。与此同时，异种原子掺杂碳材料锂离子动力电池研制成功可以推动相关产业的革新，其产业化前景将非常广阔，带来巨大的经济效益。投产后，年产碳材料锂离子动力电池单体超过1000万个，年均实现销售收入3000万元，利税600万元。

成果评价或获奖情况：

本项目借助异种原子具有较好的电子亲和性和良好的电子供体方面的优势，异种原子掺杂的石墨烯等碳基材料以增加其导电性及增大其层间距，构筑新型活性位点，提升其锂离子嵌脱能力；并以之为基础，开展新型原子掺杂动力电池的电极材料制备，进一步组装成锂电池，实现产品的中试，为大规模动力电池制备提供理论和实际依据。